差分吸收光谱技术监测气溶胶消光系数的误差分析

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第26卷,第10期　　　　　　　　　　　　光谱学与光谱分析2006年10月　　　　　　　　　　　　SpectroscopyandSpectralAnalysisVol126,No110,pp181021812

October,2006　

差分吸收光谱技术监测气溶胶消光系数的误差分析司福祺1,刘建国1,谢品华13,张玉钧1,王　缅1,刘文清1,久世宏明2,刘　诚2,竹内延夫211中国科学院安徽光学精密机械研究所,中国科学院环境光学与技术重点实验室,安徽合肥　23003121日本千叶大学环境与遥感中心,日本,千叶县,26328522

摘　要　给出了在利用差分吸收光谱技术监测大气气溶胶消光系数时确定测量误差的方法。分析了光源变化、探测器积分时间间隔、大气湍流、系统参数校正、测量系统位移以及粒子后向散射等可能对测量结果产

生影响的因素,通过理论分析和实际测量确定气溶胶消光系数误差为0103km-1。主题词　气溶胶;差分吸收光谱;消光系数;误差中图分类号:O43314　　文献标识码:A　　　文章编号:100020593(2006)1021810203

和光谱仪与一身的海洋公司USB2000型光谱仪。狭缝宽度

为5μm的USB2000体积小巧(63mm×mm×34mm),结构结实,USB2000型光谱仪采用Sony公司的ILX511型CCD作为探测器,线阵CCDILX511拥有2048个像素,感光范围为200～800nm,平均分辨率为013nm每像素。实验中,设置CCD的积分时间为300ms,两次采样间隔7ms,在此间隔内可以将光谱数据通过通用USB接口传输到PC机中。接收装置安装在日本千叶大学遥感中心的9楼,高度为34m。

本实验中采用离日本千叶大学515km处安装在垃圾焚烧炉烟囱上高度为130m处的氙灯作为光源,在这一高度安装了4盏功率为300W,水平角度为120°的氙灯。这些航空防撞灯每115s闪烁一次,持续时间为015ms。它们只工作在白天,在夜间用闪烁的红色光源代替氙灯,所以,闪烁DOAS系统由于受光源影响,仅工作在白天。

引　言

　　差分吸收光谱(DOAS)技术是利用光线在大气中传输时,各种气体分子在紫外和可见波段的特征吸收光谱来反演其在大气中浓度的一种方法。该方法最初由Platt等提出[1,2],经过发展,目前该方法广泛的应用于监测城市中的污染气体[325]。

DOAS方法就是用高压氙灯作为光源,经过长距离的传输后,由望远镜接收。在以前的文章中[6,7],我们介绍了一种基于航空防撞灯(闪烁氙灯)的DOAS系统并成功地利用该系统反演出大气中的NO2浓度及初步的气溶胶信息。实验中利用工作在日本千叶大学(位于日本千叶县)的闪烁DOAS系统测量大气气溶胶消光系数,采用大气能见度对仪器进行校正。在350～650nm范围内采用等间隔的7个通道(350,400,450,500,550,600和650nm),完成对气溶胶消光系数的反演。

对于任何一种系统都应有其测量的误差,闪烁DOAS系统也不例外。测量误差是系统的重要参数,它决定了系统的测量准确性以及系统的测量下限。本文中分析了多种可能对测量系统结果造成影响的因素,通过理论分析和实际测量确定气溶胶消光系数误差为0103km-1。

1　实验系统

　　图1是实验装置图[5]。系统采用口径为115mm天文望远镜(Meade,DS2115)作为接收望远镜,探测系统为集CCD　收稿日期:2005208215,修订日期:2005212228

　基金项目:国家自然科学基金(10274080)资助项目

　作者简介:司福祺,1977年生,中国科学院安徽光学精密机械研究所博士研究生　　3通讯联系人

Fig11　Experimentalsetupformeasuringaerosol

第10期　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　光谱学与光谱分析1811

2　气溶胶光学厚度反演

　　气溶胶的光学厚度τa可以用公式(1)表示

ταλ)-lnI(λ)-τλ)-τλ)aaL=lnkI0(Rayleigh(gas(

(1)

式中,αa为气溶胶消光系数,L是测量距离,k是校正系数。

),I为测量点测得的光靠近光源观测的光源强度表示为I0(λ

源强度,痕量气体吸收表示为τgas,主要成分为NO2,NO2的浓度可以通过DOAS方法用400～450nm的光谱反演出来。对瑞利散射,τRayleigh可以通过公式(2)得到

τλ)=8π(n-1)2L(3λ(2)N)Rayleigh(

N为空气密度,n是折射指数。去除痕量气体吸收以及由瑞Fig12　Intensityvariationobservedat

distanceof515km,9July2004

利散射造成的对光学厚度的影响后,如果可以确定校正系数在这k,那么气溶胶消光系数就可以通过(1)式反演出来。里,系统采用了大气能见度法对系统进行校正。

550nm处大气能见度V可以通过Koschmieder公式从Mie散射消光系数中得到

(3)V=31912/αa

根据当地实际情况,一般用相对干净的天气里能见度可以达到50km。在日本千叶大学,测量距离为515km,当能见度为50km的时候,气溶胶在550nm处的光学厚度为0143,系统用这个参数进行校正,得到校正参数k。

　　系统采用能见度确定校正参数,由于能见度的确定带有主观性,将给测量带来误差。在日本千叶,我们假定2004年7月2日10点作为干净天气,能见度为50km,根据此时测量的光谱,反演得到系统校正系数k=910,如果假定能见度为45km,这时得到校正系数为912,相对变化为212%,而当能见度变化20%时,我们得到k值为919,相对变化为

10%,在这里我们假定由能见度给系统造成的影响为10%。

由于光程远,故测量仪器的微小移动都会给系统造成很大的误差。在实验中发现,如果望远镜水平移动40mm,测量光强将减少50%,而如果探测器水平移动013mm,光强减少90%。但系统一经调整好,如没有外界干扰(碰撞、地震、台风),一般一个月内不需要调整。故取3%作为位移给系统造成的影响。

实验中还考虑到前向散射的影响,粒子的一部分前向散射被望远镜接收,将导致测量结果偏小。根据Mie散射理论,当波长为λ,强度为I0的非偏振光入射到一个各项同性的球形颗粒上时,散射光场某点P的散射光强可写为

2λI0θ)+i2(θ)]I(p)=22[i1(8πr

3　系统误差分析

　　在实验中,为了降噪,系统每得到一条光谱需要采集

500次,这其中既包括含光信息的光谱也包括背景光谱,大约为84条光信息光谱和416条背景光谱,将这些光谱分类平均后相减得到一条需要的光谱,这个过程大约需要5min,包括215min的采集以及215min的计算机处理、存储。由试验系统介绍中知道,光谱仪两次采样间隔7ms,这就会造成光谱仪的误采、漏采,可能性为213%(=300/307ms)。同时作为防撞光源的氙灯自身也存在波动,为±2%。

实验中,系统光路为515km,在这个长度上,由大气湍流造成的影响非常明显。图2是在2004年7月9日215min内测得的光谱强度图,图中一个点表示的是一条光谱在400～450nm范围内的积分强度。图上幅值低的,连成线状的为背景光谱,其余的为信号光谱,从图上可以清楚的看出大气湍流对光强幅值造成很大的波动。由下式[8]可以确定大气湍流对系统造成的影响

ln(σI+1)2

(4)Cn=7/611/6

015kL

式中,C2n为湍流结构参数,σI是光强变化值,k是波数(2π),L是光程。/λ根据Yoshii的测量结果,为10-14cm-2/3,在Lee的DOAS实验中[8],作者假定系统工作在大气湍流影

-13

响较大时,取C2cm-2/3,综合以上分析,在这里系统n为10取C210-14cm-2/3。于是可计算出大气湍流对光强造成n为5×10%的损失。

(5)

)和式中r为点P距离散射颗粒的距离,θ为散射角。i1(θ

θ)称为散射强度函数,分别表示平行与垂直散射面的强i2(

度分量。从(5)式可以看出,P点的散射光强跟距离的平方成反比,而本实验中测量距离为515km,所以绝大部分粒子的后向散射在望远镜处的光强可以忽略;同时,根据Mie散射

)后向散射在总散射中的米效应可知,随着尺寸参数a(2πr/λ所占比例越小,当a较大时,后向散射所占比例很小,根据以上分析,在实验中由于粒子后向散射所造成的影响忽略不计。

根据高斯误差传递公式,消光系数误差表示为

Δaa=

(ΔIlamp)2+(ΔIccd)2+(ΔT)2+(ΔV)2+(ΔM)2

(6)

其中ΔIlamp,ΔIccd为由光源波动造成的误差,是由CCD积分时间间隔造成的误差,ΔT是大气湍流的影响,由能见度校正系统参数时产生的误差表示为ΔV,而ΔM是由系统微小

1812光谱学与光谱分析　　　　　　　　　　　　　　　　　　　第26卷

新的有力武器。其测量误差是系统的一个重要参数,也是比较复杂的问题。本文通过分析各种可能对测量结果产生影响的因数,给了消光系数的误差。在这些因素中,由光源本身不稳定的贡献为±2%,CCD积分时间间隔造成的影响为213%,大气湍流的贡献达到了10%,仪器的微小位移为3%,同时由能见度校正系统参数时产生的误差也达到10%,由高斯误差传递公式得到气溶胶消光系数误差为0103km-1。由于较长的光程这一结果比国外同类实验的结果011km-1偏小。文献位移造成的误差。根据上面的分析,计算后可得消光系数误差Δaa为0103km-1。因为系统光程较长故计算结果比

Lee[8]和Flentje[9]的结果要好,在他们的实验中,误差约为011km-1。

4　结　论

　　用DOAS方法监测大气气溶胶消光系数是一种新兴方法,扩展了DOAS方法的应用范围,为环境监测领域提供了

参考[1]　PlattU,PernerD.Geophys.Res.,1979,84(C10):6329.[2]　PlattU,PernerD.Geophys.Res.,1980,85(C12):7453.

[3]　QINMin,XIEPin2hua,LIUJian2guo,etal(秦　敏,谢品华,刘建国,等).SpectroscopyandSpectralAnalysis(光谱学与光谱分析),

2005,25(9):1463.

[4]　KimKH,KimMY.AtmosphericEnvironment,2001,35:4059.[5]　LeeJS,KukBJ,KimYJ.J.Kor.Phys.Soc.,2002,41:693.[6]　YoshiiY,KuzeH,TakeuchiN.Appl.Opt.,2003,42(21):4362.

[7]　SiFQ,KuzeH,YoshiiY,etal.AtmosphericEnvironment,inpress(2005).[8]　LeeJ.PhDthesis.KwangjuInstituteofScienceandTechnology,2003.11.

[9]　FlentjeH,DuboisR,HeintzenbergJ,etal.Geophys.Res.Lett.,1997,24:2019.

DeterminationoftheErrorofAerosolExtinctionCoefficientMeasuredbyDOAS

SIFu2qi1,LIUJian2guo1,XIEPin2hua13,ZHANGYu2jun1,WANGMian1,LIUWen2qing1,HiroakiKuze2,LIUCheng2,NobuoTakeuchi2

1.KeyLaboratoryofEnvironmentalOpticsandTechnology,AnhuiInstituteofOpticsandFineMechanics,ChineseAcademyofSciences,Hefei　230031,China

2.CenterforEnvironmentalRemoteSensing,ChibaUniversity,Chiba26328522,Japan

Abstract　Themethodofdefiningtheerrorofaerosolextinctioncoefficientmeasuredbydifferentialopticalabsorptionspectros2copy(DOAS)isdescribed.Somefactorswhichcouldbringerrorstoresult,suchasvariationofsource,integraltime,atmos2phericturbulence,calibrationofsystemparameter,displacementofsystem,andbackscatteringofparticles,areanalyzed.Theerrorofaerosolextinctioncoefficient,0103km-1,isdeterminedbytheoreticalanalysisandpracticalmeasurement.Keywords　Aerosol;DOAS;Extinctioncoefficient;Error

(ReceivedAug.15,2005;acceptedDec.28,2005)　　

3Correspondingauthor

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